石油化工

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1. 对叔丁基苯酚选择加氢催化剂的制备与性能评价

贺友, 田春雨, 迟姚玲, 牛彤, 尚永幸, 张谦温

石油化工 2023, 52 (12): 1643-1648. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.12.001

摘要（198）

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PDF（pc）（4484KB）（131）

以氢氧化铝为前体制备了Al₂O₃载体，以MgO为结构助剂、Ni为活性组分制备了催化剂；采用XRD、N₂吸附-脱附、H₂-TPR、压汞法对催化剂进行了表征；以对叔丁基苯酚为原料、异丙醇为溶剂，在微型固定床反应器上对催化剂进行评价，考察了Ni负载量、反应温度、压力、液时空速对对叔丁基苯酚选择加氢反应的影响，并考察了催化剂的稳定性。实验结果表明，Ni负载量为30%（w）时，催化剂的选择加氢性能最佳；最佳反应条件为：反应温度160 ℃、液时空速2.5 h^-1、反应压力2 MPa，在此条件下，对叔丁基苯酚转化率可达到96.39%、对叔丁基环己醇的选择性可达到95.68%。在连续反应300 h的过程中，催化剂的稳定性较好。

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2. 球形Al₂O₃载体成型、表征及其对Pt系丙烷脱氢催化剂性能的影响

刘红梅

石油化工 2023, 52 (5): 601-607. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.05.001

摘要（193）

HTML （74）

PDF（pc）（6444KB）（225）

以两种性能差异明显的拟薄水铝石PB-0104和P-DF-03-LS为原料，采用挤压制球法制备了系列球形Al₂O₃载体；再通过浸渍法将主活性组分Pt、助剂Sn/Na负载在球形Al₂O₃载体上制备了Pt系丙烷催化脱氢制丙烯（PDH）催化剂，并考察了各催化剂在PDH反应中的催化性能。采用颗粒机械强度测试、XRD、N₂吸附-脱附、NH₃-TPD、TG等表征方法研究了球形Al₂O₃载体及Pt系催化剂的物理化学特性。实验结果表明，拟薄水铝石本身性质对球形Al₂O₃载体的结构特征影响显著；将60%（w）的拟薄水铝石PB-0104和40%（w）的拟薄水铝石P-DF-03-LS配合使用作为Al₂O₃载体的制备原料，得到的球形Al₂O₃载体试样平均颗粒强度为33.1 N，制备的Pt系催化剂试样CAT-P₆₀L₄₀在PDH反应中表现出了最优的催化性能，丙烷平均转化率可达42.5%，丙烯平均产率为39.1%，丙烯平均选择性为91.8%。

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3. 合成方法对Co基介孔二氧化硅纳米球丙烷脱氢性能的影响

陈杰玉, 谯雨, 克德尔叶·阿布都外力, 胡佳婕, 孙敏, 刘清龙

石油化工 2024, 53 (2): 147-153. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2024.02.001

摘要（176）

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PDF（pc）（7571KB）（87）

以树枝状介孔二氧化硅纳米球为载体、Co为活性组分，分别采用等体积浸渍法、嫁接法和掺杂法制备了含Co介孔二氧化硅纳米球催化剂，利用XRD、SEM、N₂吸附-脱附、XPS等方法对催化剂进行表征，考察了催化剂的丙烷脱氢制丙烯的催化活性。实验结果表明，在嫁接法和掺杂法制备的催化剂中，活性组分Co的分散性更好，主要以Co²⁺形式存在并与载体产生较强的相互作用；掺杂法合成过程简单，催化剂中树枝状介孔二氧化硅纳米球载体的结构保持更完整，催化剂表现出良好的丙烷脱氢活性和稳定性。

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4. 新型聚乙烯弹性体导向的α-二亚胺镍配合物催化剂的研究进展

张秋月, 闫国春, 王建立, 李艺, 张世杰, 王权超, 马艳平, 孙文华

石油化工 2024, 53 (4): 463-488. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2024.04.001

摘要（164）

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PDF（pc）（23607KB）（92）

乙烯与α-烯烃共聚所制备的聚烯烃弹性体是聚烯烃材料的热点，可广泛应用于塑料相容剂、鞋底基材、光伏封装胶膜、微电子封装材料和弹性体纤维等高附加值产品领域。在我国缺少α-烯烃单体的形势下，迫切需要跨越传统共聚体系的新型催化剂。Brookhart型α-二亚胺镍（II）配合物催化剂能够实现单一乙烯聚合制备聚乙烯弹性体，是特别值得重视和推进产业化的催化剂体系。该类催化剂在催化乙烯聚合过程中采用“链行走”机理，“通过调控催化剂结构，不仅可以调节催化活性，更重要地可实现对所得聚乙烯支链的有效剪裁”；这些微观结构可控的聚乙烯弹性体在具有窄分子量分布特点的基础上，涵盖了从低分子量（降凝剂）、中等分子量（膜材）到高分子量（高强度树脂）各个范围的聚合产物。综述了可制备乙烯低聚物，油性低分子量、中等分子量、高分子量甚至超高分子量全系列支化聚乙烯的α-二亚胺镍（II）配合物的最新结构演变进展，对结构的改性包括N-芳基取代基的修饰、配体骨架结构的修饰和双核配体的利用三个部分；从空间效应和电子效应两方面探讨了配合物结构与催化性能的关系。α-二亚胺镍（II）催化剂合成简单，具有中试放大基础和产业化推进的潜能，为单一乙烯聚合制备多品种新型聚乙烯弹性体奠定了良好基础。

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5. 氧化铝载体的研究进展

宋超, 金立, 铁锴, 田保亮, 王国清

石油化工 2023, 52 (6): 830-838. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.06.014

摘要（163）

HTML （75）

PDF（pc）（8446KB）（423）

Al₂O₃作为一种重要的载体在催化领域有着广泛应用，它是一种形态变化复杂的两性化合物，已知有9 种晶型，不同晶型的Al₂O₃，即便是同一种晶型Al₂O₃，它的宏观及微观结构性质因制备方法不同有很大差异，进而影响乃至决定催化剂的性能。综述了近年来Al₂O₃载体的研究进展，介绍了Al₂O₃的织构、结构和表面特性，重点探讨了载体物性与催化性能间的构效关系，并提出了Al₂O₃载体未来研究工作的发展方向及研究重点。

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6. 顺酐加氢催化剂的研究进展

房畅, 吕清林, 韩冰, 李澜鹏, 魏强, 包洪洲

石油化工 2023, 52 (5): 720-727. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.05.018

摘要（159）

HTML （59）

PDF（pc）（7698KB）（184）

顺酐是C₄产业链中重要的中间体，用它合成的加氢产品丁二酸酐、γ-丁内酯等被广泛应用于生物可降解材料、电解液和医药等领域。介绍了三种常用顺酐加氢催化剂镍基催化剂、铜基催化剂和贵金属催化剂的研究进展及存在的问题，指出未来顺酐加氢催化剂的研究重点应通过调变载体、引入助剂和优化催化剂制备方法等来提高目标产品的选择性和催化剂的稳定性。

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7. 钨镧复合氧化物催化CO还原NO的性能

黄傲寒, 迟姚玲, 郑晓妍, 靳广洲, 张传驹

石油化工 2023, 52 (9): 1185-1191. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.09.001

摘要（159）

HTML （28）

PDF（pc）（5374KB）（130）

采用柠檬酸络合法制备了钨镧复合氧化物催化剂W_mLa_nO，采用XRD，H₂-TPR，XPS对其进行了表征，研究了它催化CO还原NO反应的性能。实验结果表明，在W_mLa_nO制备过程中，WO₃与La₂O₃之间共生共存、相互作用，La³⁺进入到WO₃晶格中取代部分Wⁿ⁺，引起WO₃晶格畸变、非完整性增加，导致WO₃晶胞膨胀、平均晶粒度减小；La的加入使W_mLa_nO中的W⁵⁺含量和表相吸附氧含量增加，H₂-TPR还原峰温度向低温偏移，明显提高了它催化CO还原NO的能力；在气时空速为1 800 h^-1、温度为500 ℃的反应条件下，W₉La₁O的CO转化率达到20.52%、NO转化率达到59.53%，较WO₃分别提高了约10 百分点和28百分点。

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8. 甲基铝氧烷的合成进展

于建金, 贾军纪, 王向辉, 许学翔, 邓兆敬

石油化工 2023, 52 (6): 846-854. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.06.016

摘要（157）

HTML （285）

PDF（pc）（8596KB）（345）

对高端聚烯烃需求的不断加大促使对茂金属催化剂的助催化剂甲基铝氧烷（MAO）的需求量不断增加。为了解决MAO进口依赖度高的问题，迫切需要实现MAO国产化。概述了MAO的发现历程，综述了国内外制备烷基铝氧烷的方法，包括水解法和非水解法，对国内MAO的工业化发展提出了展望。

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9. 不同支撑材料对Na-Mn₂O₃载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响

毛瑞, 陈良勇

石油化工 2024, 53 (3): 305-313. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2024.03.001

摘要（154）

HTML （22）

PDF（pc）（8738KB）（104）

采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料（SiO₂，MgO，TiO₂）负载的Na-Mn₂O₃载氧体，采用XRD、N₂吸附-脱附、SEM、H₂-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征，研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn₂O₃载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响。实验结果表明，支撑材料主要影响载氧体的催化活性和储氧能力，SiO₂比MgO和TiO₂具有更发达的孔结构和更高的比表面积，Na-Mn₂O₃/SiO₂的催化性能最佳，在800 ℃下C₂选择性达74.25%、C₂产率为14.12%；Na-Mn₂O₃/SiO₂和Na-Mn₂O₃/MgO具有较好的结构稳定性，活性组分具有较好的晶格氧稳定性；MgO与Mn₂O₃的前体在载氧体制备过程中化学反应最显著，形成了Mg₆MnO₈并产生较高的储氧能力。

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10. Al₂O₃载体性质对丙烷脱氢催化剂性能的影响

潘涛, 王傲雪, 蔡璐, 丁俊彬, 曹民, 陈伟

石油化工 2025, 54 (5): 609-617. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2025.05.001

摘要（151）

HTML （16）

PDF（pc）（7478KB）（85）

采用四种具有不同表面性质的Al₂O₃载体（Al-1~Al-4）制备了Cr-Al催化剂，利用XRD、N₂吸附-脱附、NH₃-TPD、FTIR、UV-Vis等方法对Al₂O₃载体及Cr-Al催化剂进行表征，考察了载体Al₂O₃性质对负载金属Cr催化剂的形态及丙烷脱氢性能的影响。实验结果表明，Al₂O₃载体表面的强L酸有利于锚定表面的Cr₂O₃物种，而表面羟基有利于形成聚集或分散态的Cr⁶⁺；Al-3载体具有较高的强L酸含量及最低的羟基含量，表面易于形成高活性的Cr₂O₃物质，同时较低的羟基含量抑制了聚集或分散态的Cr⁶⁺在反应循环再生过程中向Cr₂O₃的迁移，利用Al-3载体制备的Cr-Al催化剂15次循环后活性与初始活性相比无明显变化，稳定性良好。

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11. ZnZrO_x/SAPO-18催化剂上CO₂加氢制低碳烯烃

陈思宇, 王集杰, 李灿

石油化工 2023, 52 (8): 1031-1038. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.08.001

摘要（148）

HTML （104）

PDF（pc）（5924KB）（219）

设计合成了一种ZnZrO_x/SAPO-18催化剂并将其用于CO₂加氢制低碳烯烃。利用XRD，TEM，HRTEM，STEM，FESEM，EDS元素分析等方法对ZnZrO_x/SAPO-18催化剂进行表征。实验结果表明，ZnZrO_x/SAPO-18催化剂的加入实现了90.6%的低碳烯烃选择性，其中丙烯和丁烯选择性大于67.8%；该催化剂还展现了良好的稳定性，在超过120 h的稳定性测试中没有明显失活；通过中间物种的迁移，ZnZrO_x/SAPO-18催化剂将CO₂加氢反应与C—C耦合过程在热力学和动力学上耦合起来，有利于反应正向进行。

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12. 钙钛矿的荧光光谱研究进展

牛鑫淼

石油化工 2023, 52 (10): 1478-1486. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.10.021

摘要（146）

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PDF（pc）（7123KB）（96）

近年来，钙钛矿太阳能电池由于制作成本低廉，工艺简单，原材料丰富和不断刷新的效率而受到广泛关注。钙钛矿材料具有优异的光电性能，深入了解它内在的光电物理机制，尤其是光生载流子的动力学过程，是改进器件光电转换效率的关键。介绍并总结了荧光光谱技术用于钙钛矿材料光电过程的研究进展，通过分析稳态及瞬态荧光光谱，不仅可以研究载流子生成、复合和转移过程的动力学，还可以通过物理模型拟合光谱得到评价钙钛矿质量的重要参数，即荧光量子产率、荧光寿命、扩散系数等。最后，对荧光光谱技术用于钙钛矿太阳能电池领域进行了展望。

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13. 二氯乙烷氧氯化再生高分散Pt/Al₂O₃丙烷脱氢催化剂

陶明亮, 赵方成, 隋志军, 安霓虹, 沈亚峰, 周兴贵

石油化工 2024, 53 (12): 1695-1703. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2024.12.001

摘要（132）

HTML （10）

PDF（pc）（7670KB）（65）

制备了高分散Pt/Al₂O₃丙烷脱氢催化剂，研究了以二氯乙烷作为氯分散剂氧氯化再生Pt基催化剂的工艺，采用XRD、CO化学吸附、HAADF-STEM和N₂吸附-脱附等方法表征了氧氯化处理前后催化剂结构，考察了温度、二氯乙烷进料速率、氧气含量以及氧氯化时间对再生催化剂性能的影响，并评价了催化剂在反应-再生循环过程中的稳定性。实验结果表明，二氯乙烷氧氯化处理可以使烧结的Pt/Al₂O₃催化剂达到亚纳米尺度的分散，当二氯乙烷进料速率为127 μmol/min、氧气含量为12%（φ）、温度为500 ℃、氧氯化时间为60 min时氧氯化再生催化剂性能最佳，在此条件下Pt/Al₂O₃催化剂性能在多次反应-再生循环中保持稳定。

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14. 基于DSC研究酚醛树脂硫化三元乙丙橡胶动力学

吕鹏飞

石油化工 2023, 52 (5): 679-685. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.05.012

摘要（130）

HTML （32）

PDF（pc）（4185KB）（144）

采用SnCl₂·2H₂O作为酚醛树脂硫化三元乙丙橡胶（EPDM）的催化剂，通过二维在线红外光谱、DSC等方法研究了SnCl₂·2H₂O对硫化EPDM的影响以及硫化反应动力学。实验结果表明，SnCl₂·2H₂O对酚醛树脂硫化EPDM有明显的催化作用。对于酚醛树脂-EPDM-SnCl₂体系，适宜的反应条件为：酚醛树脂用量6 phr，酚醛树脂与SnCl₂·2H₂O用量比为7~8，硫化温度为200 ℃。随升温速率的增大，硫化反应的温度范围变窄，硫化反应时间缩短，反应焓增大。该体系的n级动力学模型为dα/dt=6.84×10⁷e^-70.3/^RT（1-α）^0.9。

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15. 制备条件对Ni/Al₂O₃催化剂的颗粒度和镍晶还原性的影响

余强, 施晓秋, 刘晓曦

石油化工 2023, 52 (12): 1649-1654. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.12.002

摘要（129）

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PDF（pc）（4565KB）（92）

采用沉积沉淀法制备了负载型Ni/Al₂O₃催化剂，通过N₂吸附-脱附、NH₃-TPD、H₂-TPR、粒径分析等方法对载体和催化剂进行表征，考察了制备参数对催化剂粒径和催化剂上镍晶还原性的影响。实验结果表明，Al₂O₃通过焙烧预处理可消除微孔和强酸中心，有效增大孔径尺寸，通过超声分散处理可减少团聚，减少二次颗粒粒径。沉积沉淀法制备Ni/Al₂O₃催化剂适宜的条件为：Al₂O₃粉体预处理温度980 ℃、超声分散处理、沉积沉淀温度50 ℃、酸碱并流滴加后老化、老化pH=9、催化剂镍含量约25%（w）。在此条件下得到的Ni/Al₂O₃催化剂上镍晶的颗粒更小，更易被还原，分散性好。采用优化的催化剂对工业裂解重馏分物料进行稳定性评价，加氢后溴价（100 g油）稳定在25 g，且运行2 500 h稳定性良好。

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16. 聚丁烯-1与聚烯烃弹性体共混物的结构与性能

陆赵峻, 刘宣伯, 张春波, 高钰淇, 王珅, 张龙贵

石油化工 2024, 53 (2): 195-203. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2024.02.008

摘要（129）

HTML （29）

PDF（pc）（9968KB）（70）

采用熔融共混法制备了聚丁烯-1（PB-1）与丙烯基聚烯烃弹性体（POE）共混物。利用共聚焦显微拉曼系统、拉伸仪以及DSC，WAXD，SAXS等方法研究了材料的相形态、拉伸机械性能、结晶与熔融行为、晶体结构、长周期及长周期与共混物组成的关系。实验结果表明，PB-1和POE为不相容体系，所研究的共混物中均具有明显的分相结构，随着PB-1质量分数（w_PB-1）的增加，PB-1由分散相变为连续相，且经历了相反转过程；POE的加入没有改变PB-1的晶型，对PB-1晶体的熔融行为影响不大；受相形态影响，当w_PB-1较低时，双重结晶峰出现，且结晶温度较共混前发生显著降低；当POE为连续相时，材料的断裂伸长率高、模量低，当PB-1为连续相时，材料的模量较高，且随着w_PB-1的增加明显升高。

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17. Unipol工艺聚乙烯装置开车过程问题及对策

梅山保

石油化工 2024, 53 (2): 209-215. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2024.02.010

摘要（129）

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气相流化床开车是初始稳态建立过程，主要包括装填种子床、建立反应组分、除杂质钝化、建立反应和进入冷凝态步骤，难点在于消除杂质干扰和跨越冷凝态。对中国石化镇海炼化分公司1#气相聚乙烯装置开车过程进行了分析，总结了国产BSG催化剂在Unipol工艺装置上成功开车的经验，着重从系统置换、杂质检测、反应建立和平稳进入冷凝态等方面讨论了开车过程中可能出现的问题及应对策略，并将产品质量与进口催化剂进行了对比。开车结果表明，采用国产BSG催化剂，催化剂进入反应器后6 min可建立稳定聚合反应，响应速度超过进口催化剂，这得益于国产BSG催化剂的稳定性能；开车前用氮气充分吹扫置换系统可极大减少开车后系统的静电积累；开车前严格细致的吹扫和开车过程中快速建立反应保证了产品的质量。国产BSG催化剂稳定开车的经验对国内同类装置的开车和新建装置的完全国产化具有借鉴意义。

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18. 新型水煤气变换反应催化剂研究进展

崔钟辉

石油化工 2024, 53 (2): 216-226. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2024.02.011

摘要（129）

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PDF（pc）（1303KB）（66）

水煤气变换反应是氢气提纯的重要过程，是燃料电池供氢系统的重要组成部分。综述了近年来水煤气变换反应催化剂的研究进展，包括催化反应机理、可选择的催化剂体系及提升催化反应性能策略等。反应机理主要包括联合机理、氧化还原机理及重整机理，其中联合机理主要包括甲酸盐和羧酸路径。催化剂体系主要包括贵金属催化剂及过渡金属催化剂。此外，通过掺杂助剂及优化金属-载体相互作用等手段可实现高效的水煤气变换反应催化剂的设计开发。

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19. Pt-Ni/SiC催化肉桂醛选择性加氢性能

焦志锋, 姚梦梦, 赵吉晓, 郭向云

石油化工 2023, 52 (10): 1335-1340. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2023.10.001

摘要（128）

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PDF（pc）（5106KB）（84）

以SiC为载体，制备了Pt-Ni/SiC双金属催化剂，采用TEM，XRD，in-situ FTIR，XPS，H₂脉冲吸附等方法对催化剂的结构和表面性质进行表征，考察了Pt-Ni/SiC催化肉桂醛选择性加氢性能及稳定性，并研究了Pt-Ni/SiC的催化机理。实验结果表明，在反应温度为60 ℃、反应时间为5 h、异丙醇为溶剂的条件下，Pt-Ni/SiC催化肉桂醛加氢制备氢化肉桂醛的性能最优，肉桂醛转化率为96.7%，氢化肉桂醛选择性为86.6%。在Pt-Ni/SiC催化剂中Ni电子向Pt转移，使Pt处于富电子状态，对H₂的活化和解离能力提高。H₂在Pt表面解离后，通过溢流到达Ni表面，并与被Ni活化的肉桂醛分子发生反应生成氢化肉桂醛。

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20. N掺杂活性炭负载Pd催化对甲酰基苯甲酸选择性加氢

袁兆朔, 刘玉洁, 王震, 房旭, 张铁珍, 张鑫

石油化工 2024, 53 (5): 625-633. DOI: 10.3969/j.issn.1000-8144.2024.05.001

摘要（126）

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采用等体积浸渍法制备了N掺杂活性炭负载的Pd（Pd/WH-C）催化剂，通过N₂吸附-脱附、FTIR、SEM、TEM、XRD、XPS、H₂-TPR等手段对催化剂进行了表征，并将Pd/WH-C催化剂用于对甲酰基苯甲酸（4-CBA）选择性加氢反应，比较了它与商业Pd/C催化剂的催化性能。表征结果显示，N掺杂提高了活性炭载体的比表面积、介孔体积及Pd纳米颗粒的分散度，增强了Pd纳米颗粒与活性炭之间的相互作用，有效抑制了Pd纳米颗粒的流失和烧结。实验结果表明，在280 ℃和7.7 MPa条件下反应1 h，Pd/WH-C催化剂上4-CBA的初始转化率为97.5%，催化剂循环使用6次后4-CBA转化率下降38.4百分点，优于商业Pd/C催化剂，显示出良好的稳定性。

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